以前、LibreOfficeのオプション設定を変更した際に、グリッドでの位置合わせが上手くいかなくなったのであらためて設定方法を確認しました。
この画面のサブメモリ（横方向、縦方向）の数値を大きくしすぎたのが原因でした。
例えばグリッドの解像度を 0.25cm としてサブメモリを 2 space(s) とすると0.25cm毎にグリッドが表示され、そのグリッドの間にサブメモリが1個表示されます。なのでグリッドの設定の1/2の間隔でオブジェクトの位置合わせをすることができます。
これを間違って 20 space(s) としていたために、間隔が細かくなりすぎてグリッドにフィットする感じがなくなっていた模様です。